ГОСТ Р 59968-2021. Национальный стандарт Российской Федерации. Радиоактивные отходы атомных станций. Определение радиационных характеристик для передачи на захоронение

Приложение В

(обязательное)

 

ПРОЦЕДУРА УСТАНОВЛЕНИЯ РАДИОНУКЛИДНОГО ВЕКТОРА

 

В.1 Порядок выполнения работ

 

В.1.1 С целью получения исходных данных, необходимых для установления радионуклидного вектора рассматриваемого потока РАО АС, следует выполнить нижеприведенные процедуры:

а) определение перечня контролируемых в РАО АС радионуклидов в соответствии с приложением А;

б) сбор и анализ накопленных данных учета и контроля, а также результатов исследований рассматриваемого потока РАО АС, оценка необходимого объема проведения экспериментальных и/или расчетно-теоретических работ;

в) экспериментальные исследования, включая:

1) определение сети точек отбора проб рассматриваемого типа (потока) РАО АС,

2) выполнение отбора представительной выборки проб РАО АС в назначенной сети точек пробоотбора,

3) приготовление из отобранных проб РАО АС счетных образцов,

4) измерение удельной активности радионуклидов в СО,

5) оформление результатов измерений удельной активности всего перечня исследуемых радионуклидов в РАО АС (с указанием неопределенностей при P = 0,95);

г) при проведении расчетно-теоретических работ по установлению радионуклидного вектора следует руководствоваться рекомендациями В.5.

Экспериментальные работы для определения перечня радионуклидов в соответствии с приложением А и установления радионуклидного вектора для потока РАО могут быть выполнены в рамках одного исследования.

В.1.2 Для установления радионуклидных векторов по результатам анализа проб РАО АС используют общий подход, изложенный в [3], [12], [13] и включающий:

- отбор и спектрометрический анализ (в отношении предварительно установленного перечня радионуклидов) представительного количества проб из исследуемого потока РАО АС;

- регрессионно-корреляционный анализ полученного набора значений удельной активности радионуклидов для каждой пары (сложнодетектируемый радионуклид, реперный радионуклид) и установление наличия связи и вида (линейная, нелинейная) функции, описывающей соотношение между ними;

- установление параметров линейной или степенной (для нелинейной зависимости) функции с оцененными неопределенностями;

- установление в случае отсутствия значимой корреляции согласно В.4.2.2 консервативного соотношения между удельными активностями радионуклидов;

- выбор реперного радионуклида (как правило, ⁶⁰Co или ¹³⁷Cs).

 

В.2 Объем контроля

 

В.2.1 Количество отбираемых из каждого исследуемого потока РАО АС проб, необходимое для первичного определения радионуклидных векторов, устанавливают в ходе выполнения работ исходя из характеристик потока и требований к репрезентативности выборки по каждому потоку РАО АС.

При определении количества проб рекомендуется руководствоваться принципом: количество проб достаточное, если дополнительный отбор и анализ проб не приводят к существенному снижению статистической неопределенности. При этом следует учитывать, к каким отходам относят исследуемый поток РАО АС - гомогенным (в которых распределение физико-химических свойств и активности по объему близко к равномерному) или гетерогенным (негомогенным) (критерий гомогенности приведен в 6.4.1.1). К гомогенным отходам могут быть отнесены ЖРО АС в виде концентратов с выпарных аппаратов, отработавшие ионообменные смолы, отверждаемые ЖРО. Для определения радионуклидного вектора гомогенных отходов может быть достаточно отбора и анализа небольшого количества образцов. К гетерогенным РАО АС относятся загрязненные специальная одежда, СИЗ, ветошь, теплоизоляцию, резинотехнические изделия, пластикаты, полимерные материалы, отработавшее загрязненное оборудование (в том числе кассетные фильтры), металлические отходы и др.

В таблице В.1 приведена оценка минимального количества проб для определения радионуклидных векторов [3]. Оценка выполнена на основе анализа накопленной выборки данных путем рассмотрения зависимости коэффициента корреляции между активностями радионуклидов от количества анализируемых проб.

 

Таблица В.1

 

Минимальное количество проб для определения

радионуклидных векторов

 

Коэффициент корреляции	0,6	0,7	0,8
Необходимое и достаточное количество точек	40	35	30

 

Минимальным для проведения достоверного статистического анализа является отбор от 20 до 40 проб на поток, что соответствует рекомендациям МАГАТЭ по определению и применению методологии радионуклидных векторов для определения радиационных характеристик РАО АС [12]. При проведении анализа экспериментальных данных в случае недостатка статистической информации по активностям отдельных радионуклидов и превышения стандартной статистической неопределенностью определяемых соотношений между удельными активностями радионуклидов 50% рекомендуется увеличить экспериментальную выборку путем дополнительного отбора проб в исследуемом потоке РАО.

Для отверждаемых ЖРО радионуклидный вектор может быть определен как для потока ЖРО в целом, так и для отдельных емкостей, содержимое которых направляют на переработку. Устанавливать радионуклидный вектор для потока ЖРО в целом рекомендуется в том случае, если соблюдается критерий гомогенности для множества партий ЖРО из потока в соответствии с 6.4.1.1. Если критерий не соблюден, то радионуклидный вектор целесообразно определять для каждой партии (емкости с ЖРО), отправляемой на переработку.

В.2.2 Рекомендуется периодически (один раз в два года) проводить подтверждающий контроль установленного радионуклидного вектора на основе ограниченного отбора и спектрометрического анализа проб потока РАО АС. Результаты измерений могут быть использованы для валидации и/или актуализации радионуклидного вектора с целью повышения точности получаемых с его помощью результатов расчета активности и проверки соблюдения критерия по В.6.3. Объем дополнительной выборки может варьироваться в зависимости от неопределенности установленных для потоков РАО АС радионуклидных векторов, технических возможностей исполнителя, наличия исходных материалов, пригодных для отбора, но должен составлять не менее 5% от количества проб, отобранных при первоначальном установлении радионуклидного вектора.

В случае изменения водно-химического режима на АС, технологий обращения с РАО, а также после инцидентов на АС, связанных с нарушением целостности защитных барьеров, следует выполнять внеочередной подтверждающий контроль с отбором проб потоков РАО в объеме не менее 30% от первоначальной выборки. Если по результатам анализа для потока РАО не будет подтвержден радионуклидный вектор и/или критерий точности по В.6.3 не будет выполнен, то процедуру установления радионуклидного вектора для данного потока следует проводить заново, исключив из рассмотрения пробы, отобранные до ключевого события.

 

В.3 Требования к измерениям

 

В.3.1 Порядок радиационного контроля РАО АС, выполняемого при установлении радионуклидных векторов АС или сторонней организации, включает нижеперечисленное.

В.3.1.1 Отбор проб РАО АС.

В.3.1.2 Приготовление СОБ из каждой пробы РАО АС.

В.3.1.3 Выполнение радиометрического и/или спектрометрического анализов приготовленных СОБ с определением активности радионуклидов из установленного для АС перечня, распад которых сопровождается , и .

В.3.2 Приготовление и измерение СОБ выполняют в соответствии с аттестованными методиками. Нижние пределы диапазонов измерений применяемых методик измерений удельной активности радионуклидов не должны превышать 0,1% от соответствующего ПЗУА.

В.3.3 Применяемые СИ и методики измерений должны обеспечивать измерение удельной активности реперных гамма-излучающих радионуклидов с относительной расширенной неопределенностью не более 30% (P = 0,95) и измерения удельной активности сложнодетектируемых радионуклидов с относительной расширенной неопределенностью не более 50% (P = 0,95).

 

В.4 Обработка результатов измерений для установления радионуклидных векторов

 

В.4.1 Для обработки полученных экспериментальных данных и установления соотношений/функциональных зависимостей между активностями радионуклидов в РАО применяют алгоритм, включающий выполнение операций по В.4.1.1 - В.4.1.5.

В.4.1.1 Определение линейного соотношения между удельными активностями пары сложнодетектируемый радионуклид - реперный радионуклид по В.4.2.

В.4.1.2 В случае отсутствия значимой корреляции между значениями удельных активностей радионуклидов осуществляют поиск связи между логарифмами удельных активностей реперного и сложнодетектируемого радионуклидов (нелинейное соотношение).

В.4.1.3 В случае отсутствия значимой корреляции между удельными активностями и логарифмами удельных активностей реперного и сложнодетектируемого радионуклидов выполняют поиск другого реперного радионуклида или устанавливают консервативное соотношение по В.4.4.

В.4.1.4 Для проведения статистического анализа с целью установления радионуклидного вектора рассматриваемого потока РАО необходимо, чтобы по каждой паре сложнодетектируемый радионуклид - реперный радионуклид, включаемой в вектор, были доступны результаты контроля не менее чем пяти проб, в которых достоверно обнаружены как реперный, так сложнодетектируемый радионуклиды.

При отсутствии достаточной информации для проведения анализа в соответствии с В.4.1, может быть принято решение с соответствующим обоснованием об объединении потоков РАО, о проведении дополнительного отбора проб либо об использовании консервативных соотношений. Допускается для увеличения объема статистической информации включать в анализ результаты измерения содержания радионуклидов со значениями меньше НПИ. При этом в качестве удельной активности радионуклидов используют значения НПИ, а для стандартной неопределенности измерений принимают значение 30%.

В.4.1.5 Алгоритм обработки результатов РК реализуют путем выполнения вычислений по пп. В.4.2 - В.4.4 и может быть установлен в виде программного средства.

В.4.2 Определение соотношений между удельными активностями пары сложнодетектируемый радионуклид - реперный радионуклид осуществляют по В.4.2.1 - В.4.2.7.

В.4.2.1 Рассчитывают коэффициент корреляции между значениями удельной активности i-го сложнодетектируемого и реперного радионуклидов R_A по формуле

 

, (В.1)

 

где A_i,k - удельная активность i-го сложнодетектируемого радионуклида в k-й пробе, Бк/г;

A_r,k - удельная активность реперного радионуклида в k-й пробе;

n - число проб.

В.4.2.2 В качестве критерия наличия корреляции, как правило, используют следующее условие:

 

R_A >= 0,7. (В.2)

 

В.4.2.3 Если полученный коэффициент корреляции удовлетворяет условию (В.2), то определяют линейное соотношение между удельными активностями сложнодетектируемого и реперного радионуклидов по п. В.4.2.4 - В.4.2.7. Если условие (В.2) не выполнено, то дальнейший анализ осуществляют по В.4.3.

В.4.2.4 Рассчитывают значение соотношения для i-го радионуклида и реперного радионуклида в k-й пробе K_i,k по формуле

 

. (В.3)

 

В.4.2.5 Относительную стандартную неопределенность результата расчета соотношения для i-го радионуклида в k-й пробе определяют с помощью выражения

 

, (В.4)

 

где - относительная стандартная неопределенность измерения удельной активности i-го сложнодетектируемого радионуклида в k-й пробе A_i,k;

- относительная стандартная неопределенность измерения удельной активности реперного радионуклида в k-й пробе A_r,k.

Абсолютное значение неопределенности соотношения вычисляют по формуле

 

. (В.5)

 

В.4.2.6 Численное значение соотношения между удельными активностями сложнодетектируемого и реперного радионуклидов в контролируемом потоке РАО оценивают как среднее взвешенное геометрическое. В качестве весов используются абсолютные значения неопределенности соотношения для k-й пробы.

Для i-го радионуклида среднее взвешенное геометрическое значение соотношения K_i определено выражением

 

, (В.6)

 

где n - количество проб.

Если неопределенности измерения удельной активности радионуклидов близки, соотношения между удельными активностями сложнодетектируемого и реперного радионуклидов K_i в контролируемом потоке РАО может быть вычислено как среднее геометрическое

 

. (В.7)

 

В.4.2.7 Относительную стандартную неопределенность результата расчета соотношения между удельными активностями сложнодетектируемого и реперного радионуклидов вычисляют по формуле

 

, (В.8)

 

где - относительное стандартное отклонение среднего геометрического, вычисляемое по выражению

 

. (В.9)

 

В.4.3 В случае отсутствия значимой корреляции между удельными активностями i-го сложнодетектируемого и реперного радионуклидов в контролируемом потоке РАО [несоблюдения условия (В.2)] осуществляют поиск соотношения между логарифмами удельных активностей сложнодетектируемого и реперного радионуклидов. При этом соотношение между удельными активностями i-го сложнодетектируемого и реперного радионуклидов A_СДР, Бк/г, и A_r, Бк/г, соответственно в рассматриваемом потоке РАО описывают степенной функцией вида:

 

A_СДР = a·(A_r)^b, (В.10)

 

где a и b - константы.

Выражение (В.10) можно переписать через логарифмы в виде

 

ln(A_СДР) = ln(a) + b·ln(A_r) (В.11)

 

или

 

y_k = ln(a) + b·x_k, (В.12)

 

где введены следующие обозначения:

 

x_k = ln(A_r,k); y_k = ln(A_СДР,k).

 

В.4.3.1 Рассчитывают коэффициент корреляции между значениями логарифмов удельных активностей i-го сложнодетектируемого и реперного радионуклидов R_inA по формуле

 

. (В.13)

 

В.4.3.2 Уровень корреляции между логарифмами удельных активностей радионуклидов считают значимым, если для коэффициента корреляции выполнено условие

 

R_lnA >= 0,5. (В.14)

 

В.4.3.3 Если полученный коэффициент корреляции R_inA удовлетворяет условию (В.14), то проводят оценку параметров функционального соотношения (В.12) между логарифмами удельных активностей сложнодетектируемого и реперного радионуклидов по В.4.3.4 - В.4.3.6. Если условие (В.14) не выполнено, то дальнейший анализ осуществляют по В.4.4.

В.4.3.4 Для нахождения параметров функционального соотношения (В.12) используется метод наименьших квадратов. Коэффициент b является угловым коэффициентом (тангенс угла наклона), ln(a) - линейным коэффициентом прямой (В.12).

В.4.3.5 Для каждого i-го радионуклида из перечня контролируемых радионуклидов вычисляют методом наименьших квадратов по формуле

 

, (В.15)

 

где

 

, (В.16)

 

, (В.17)

 

где - абсолютная неопределенность измерений удельной активности A_i,k, Бк/г.

Неопределенности коэффициентов b и ln(a) вычисляют по формулам:

 

, (В.18)

 

. (В.19)

 

В.4.3.6 Результатом контроля являются функциональные соотношения вида (В.12) с определенными параметрами b и ln(a) и их неопределенностями для каждого i-го сложнодетектируемого радионуклида с соответствующим реперным радионуклидом.

В.4.3.7 Для повышения достоверности можно применять обобщенный метод наименьших квадратов, который в отличие от стандартного метода наименьших квадратов позволяет учитывать неопределенности контроля как сложнодетектируемых, так и реперных радионуклидов, однако сложнее в реализации и применении.

Применение обобщенного метода наименьших квадратов для определения параметров соотношения между активностями радионуклидов вида

 

ln(A_СДР) = ln(a) + b·ln(A_r) (В.20)

 

основано на минимизации обобщенной суммы квадратов

 

, (В.21)

 

где величины z_i, w_i определяются выражениями

 

z_i = ln(A_СДР)_i - (ln(a) + b·ln(A_r)_i),

 

,

 

а величина 

 

.

 

Канонические уравнения метода наименьших квадратов в данном случае имеют вид

 

 

Обозначив решение уравнений (В.22, В.23) через , , из уравнения (В.20) находят

 

, (В.24)

 

где

 

,

 

,

 

.

 

Подстановка формулы (В.24) в уравнение (В.23) дает для нахождения уравнение

 

(В.25)

 

где

 

,

 

,

 

,

 

,

 

w_i = 1/v_i + b²/u_i.

 

Для численного решения уравнения (В.25) методом Ньютона-Рафсона требуется вычислить производную F'(b) = C(b). Дифференцируя уравнение (В.25), находят

 

(В.26)

 

где

 

, (В.27)

 

. (В.28)

 

После нахождения C(b) проводят итерации по формуле

 

(В.29)

 

до прекращения выполнения условия

 

, (В.30)

 

где - бесконечно мало.

Тогда

 

. (В.31)

 

Для вычисления неопределенности коэффициента b исходя из уравнения (В.25) обозначают через , , , малые вариации соответствующих величин, после чего находят

 

, (В.32)

 

где C = C(b) - производная функции F(b) в соответствии с формулой (В.21);

 

 

Предполагается, что случайные величины , статистически взаимно независимы и их средние значения равны нулю. Тогда из уравнения (В.32) следует, что неопределенность коэффициента b вычисляют по формуле

 

. (В.33)

 

При вычислении неопределенности коэффициента lna исходят из уравнений (В.24) и (В.32):

 

,

 

где

 

,

 

,

 

.

 

Таким образом получают неопределенность коэффициента lna по формуле:

 

. (В.34)

 

В.4.4 В случае невозможности установления соотношений между удельными активностями и логарифмами удельных активностей радионуклидов [радионуклид достоверно не обнаруживается в ходе экспериментального исследования, либо одновременно не выполняются требования (В.2) и (В.14)] в качестве консервативной оценки содержания в потоках РАО сложнодетектируемого радионуклидов принимается максимальное значение по полученным экспериментальным данным.

Для получения нормированных значений рекомендуется осуществить выбор другого реперного радионуклида или отбор дополнительных проб РАО и повторение анализа по алгоритму, приведенному в В.4.1.

 

В.5 Расчетный метод установления радионуклидного вектора

 

Для установления радионуклидного вектора потока ТРО, представляющих собой активированные в нейтронных полях реактора материалы и изделия, используют расчетный метод.

Расчет радионуклидного состава РАО и соотношений между удельными активностями радионуклидов выполняют с помощью моделирования нейтронных полей и процесса активации нейтронами материалов активной зоны.

Для вычисления нейтронных полей и расчета наведенной активности применяют специализированные программные средства моделирования распространения нейтронов и их взаимодействия с материалами. При этом определяют активности ряда продуктов активации: ⁵¹Cr, ⁵⁴Mn, ⁵⁵Fe, ⁵⁹Fe, ⁵⁷Co, ⁶⁰Co, ⁵⁹Ni, ⁶³Ni, ⁹⁴Nb. Метод моделирования активации нейтронами крайне требователен к качеству исходных данных, используемых в качестве параметров модели. Для его применения необходима детальная информация о характеристиках активной зоны, включая элементный состав материалов вплоть до примесных и следовых количеств химических элементов, режимах и истории эксплуатации.

Требования к порядку применения расчетного метода установления радионуклидных соотношений изложены в [10]. Реализация метода требует проведения в ограниченном объеме экспериментальных исследований радионуклидного состава и удельных активностей радионуклидов в контролируемых РАО с целью валидации и верификации. Результаты расчета соотношений должны быть валидированы с экспериментальными данными, полученными либо путем отбора проб и анализа содержания в них отдельных радионуклидов из перечня контролируемых, либо путем неразрушающих измерений удельной активности отдельных радионуклидов в РАО.

 

В.6 Оформление результатов

 

В.6.1 Результаты установления радионуклидного вектора для рассматриваемого потока РАО АС оформляют протоколом, в котором указывают:

- вид соотношения (линейное, нелинейное, консервативное);

- соответствующий коэффициент корреляции (для консервативного соотношения не заполняется);

- параметры соотношения [для линейного соотношения по В.4.2 параметр K_i с неопределенностью; для нелинейного соотношения по В.4.3 коэффициенты b и ln(a) с неопределенностями].

В.6.2 Относительная суммарная стандартная неопределенность измерений удельной активности i-го сложнодетектируемого радионуклида A_СДР,i, Бк/г, в случае линейного соотношения [формула (В.3)] определена выражением

 

, (В.35)

 

где - относительная стандартная неопределенность измерений параметра радионуклидного вектора K_i;

- относительная суммарная стандартная неопределенность измерений удельной активности реперного радионуклида A_r, Бк/г, в контейнере с РАО.

Для нелинейного соотношения [формула (В.10)] относительная суммарная стандартная неопределенность измерений удельной активности сложнодетектируемого радионуклида вычисляют по формуле

 

, (В.36)

 

где и - относительные неопределенности параметров радионуклидного вектора a_i и b_i, соответственно.

В.6.3 Точность расчета удельной активности сложнодетектируемых радионуклидов в упаковке (партии) РАО АС оценивают путем сопоставления рассчитанных значений с результатами измерений с применением методов разрушающего контроля. Отклонение расчетного значения от определяемого методами разрушающего контроля не должно превышать один порядок величины.

В.6.4 Установленные радионуклидные векторы должны быть утверждены в составе инструкции по обращению с РАО АС или в другом документе, принятом на АС для характеризации РАО.