ГОСТ Р 59968-2021. Национальный стандарт Российской Федерации. Радиоактивные отходы атомных станций. Определение радиационных характеристик для передачи на захоронение

Приложение А

(обязательное)

ПРОЦЕДУРА ОПРЕДЕЛЕНИЯ ПЕРЕЧНЯ КОНТРОЛИРУЕМЫХ РАДИОНУКЛИДОВ

А.1 В качестве первого приближения для установления перечня контролируемых в данном типе (потоке) РАО АС радионуклидов используют расширенный перечень радионуклидов, потенциально присутствующих в РАО АС и потенциально влияющих на безопасность на всех этапах обращения с РАО АС, приведенный в таблице А.1. Данный перечень может быть применен при характеризации всех типов (потоков) РАО всех АС, однако при выполнении процедуры в соответствии с настоящим приложением может быть обоснованно сокращен. Кроме того, перечень должен быть дополнен путем включения в рассмотрение радионуклидов, не указанных в таблице А.1, но выявленных при анализе исходных данных.

Таблица А.1

Расширенный перечень радионуклидов

Радионуклид	Период полураспада <*>
³H	12,3 лет
⁷Be	53,3 сут
¹⁴C	5,73·10³ лет
²²Na	2,6 лет
³²Si	170 лет
³⁶Cl	3,01·10⁵ лет
⁴¹Ca	9,94·10⁴ лет
⁴⁶Sc	83,8 сут
⁵¹Cr	27,7 сут
⁵⁴Mn	312 сут
⁵⁵Fe	2,7 лет
⁵⁹Fe	44,5 сут
⁵⁷Co	271 сут
⁵⁸Co	70,8 сут
⁶⁰Co	5,27 лет
⁵⁹Ni	7,5·10⁴ лет
⁶³Ni	96 лет
⁶⁵Zn	244 сут
⁷⁹Se	3,26·10⁵ лет
⁸⁹Sr	50,5 сут
⁹⁰Sr	29,1 лет
⁹³Zr	1,53·10⁶ лет
⁹⁵Zr	64 сут
^93mNb	13,6 лет
⁹⁴Nb	2,03·10⁴ лет
⁹⁵Nb	35,1 сут
⁹³Mo	3,5·10³ лет
⁹⁹Tc	2,13·10⁵ лет
¹⁰³Ru	39,3 сут
¹⁰⁶Ru	1,01 года
¹⁰⁷Pd	6,5·10⁶ лет
^108mAg	438 лет
^110mAg	250 суток
¹⁰⁹Cd	1,27 года
^113mCd	14,1 лет
^121mSn	43,9 лет
¹²⁶Sn	2,30·10⁵ лет
¹²⁴Sb	60,2 сут
¹²⁵Sb	2,77 года
¹²⁹I	1,57·10⁷ лет
¹³⁴Cs	2,06 лет
¹³⁵Cs	2,3·10⁶ лет
¹³⁷Cs	30,17 лет
¹³³Ba	10,7 лет
¹⁴¹Ce	32,5 сут
¹⁴⁴Ce	284 сут
¹⁴⁷Pm	2,62 лет
¹⁵¹Sm	90 лет
¹⁵²Eu	13,3 лет
¹⁵⁴Eu	9,32 лет
¹⁵⁵Eu	4,96 лет
¹⁵³Gd	242 суток
^166mHo	1,20·10³ лет
²³²U <**>	72 года
²³³U <**>	1,58·10⁵ лет
²³⁴U <**>	2,44·10⁵ лет
²³⁵U <**>	7,04·10⁸ лет
²³⁶U <**>	2,34·10⁷ лет
²³⁸U <**>	4,47·10⁹ лет
²³⁷Np <**>	2,14·10⁶ лет
²³⁸Pu <**>	87,7 лет
²³⁹Pu <**>	2,41·10⁴ лет
²⁴⁰Pu <**>	6,54·10³ лет
²⁴¹Pu <**>	14,4 лет
²⁴²Pu <**>	3,76·10⁵ лет
²⁴¹Am <**>	432 лет
^242mAm <**>	152 года
²⁴³Am <**>	7,38·10³ лет
²⁴²Cm <**>	163 сут
²⁴³Cm <**>	28,5 года
²⁴⁴Cm <**>	18,1 года
<> Информация по периоду полураспада приведена в соответствии с данными, представленными в [5], а также (при отсутствии информации в указанном Постановлении) по данным ресурса National Nuclear Data Center Brookhaven National Laboratory. <*> Могут быть исключены из перечня контролируемых в случае отсутствия на АС инцидентов, связанных с нарушением целостности топлива и выходом фрагментов топлива в теплоноситель, и результаты измерения суммарной удельной активности альфа-излучающих радионуклидов в данном типе (потоке) РАО АС не превышают 1 Бк/г.

А.2 На основе анализа исходных данных:

- перечень подлежащих контролю радионуклидов по А.1 дополняется радионуклидами, входящими в перечень, установленный в критериях приемлемости РАО АС для захоронения в ПЗРО, в котором планируют захоронение контролируемых РАО АС (при наличии);

- из перечня подлежащих контролю радионуклидов по А.1 исключают радионуклиды, присутствие которых в данном типе (потоке) РАО АС исключено исходя из технологических особенностей процессов образования и обращения с РАО АС, что подтверждается данными системы учета и контроля РВ и РАО АС и результатами экспериментальных и расчетно-теоретических работ по определению радионуклидного состава и удельных активностей радионуклидов в РАО АС.

Если в истории эксплуатации АС отсутствуют инциденты, связанные с нарушением целостности топлива и выходом фрагментов топлива в теплоноситель, и результаты измерения суммарной удельной активности альфа-излучающих радионуклидов в данном типе (потоке) РАО не превышают 1 Бк/г, из перечня радионуклидов по А.1 исключают радионуклиды, обозначенные знаком "**" в таблице А.1 (изотопы урана и трансурановые радионуклиды). При этом контроль содержания альфа-излучающих радионуклидов осуществляют путем определения суммарной удельной активности альфа-излучающих радионуклидов, которое может быть выполнено радиометрическим методом.

А.3 Проводят экспериментальные и/или расчетно-теоретические исследования радионуклидного состава и удельных активностей радионуклидов в данном типе (потоке) РАО АС.

Исходным для исследования является перечень по А.2.

А.3.1 Получение экспериментальных данных об удельной активности радионуклидов в данном типе (потоке) РАО АС рекомендуется выполнять нижеприведенным образом.

А.3.1.1 Разрабатывают программу исследования характеристик данного типа (потока) РАО с обоснованием объема и представительных точек отбора проб.

Количество отбираемых для данного типа (потока) РАО АС проб, необходимое для проведения анализа, определяют в ходе выполнения работ с учетом наличия исходного материала, пригодного для отбора, из характеристик типа (потока), но не менее 30 проб, что соответствует рекомендациям МАГАТЭ по определению и применению методологии радионуклидных векторов для установления радиационных характеристик РАО АС (см. [12]). При выполнении работ по извлечению РАО АС из исторических хранилищ, а также по выводу из эксплуатации блоков АС для анализа может потребоваться существенно большее количество проб.

Если единый перечень радионуклидов установлен для нескольких типов (потоков) РАО АС, например для блока или АС в целом, при отборе проб необходимо обеспечить попадание в выборку проб РАО АС различных типов (потоков) пропорционально их объему образования на АС.

А.3.1.2 В соответствии с программой выполняют экспериментальное исследование РАО, включающее:

- отбор и подготовку проб;

- измерение в пробах РАО АС удельной активности радионуклидов по перечню согласно А.2, откорректированному по результатам расчетно-теоретических оценок, с оценкой неопределенности;

- определение для достоверно необнаруженных в пробах радионуклидов нижних пределов диапазона измерений удельной активности.

Отбор проб необходимо осуществлять таким образом, чтобы диапазоны удельных активностей радионуклидов в пробах охватывали диапазоны, характерные для РАО, установленные по данным системы учета и контроля РВ и РАО АС и предыдущим исследованиям с учетом технологических характеристик системы обращения с РАО АС.

Измерения выполняют по аттестованным методикам с применением поверенных средств измерений утвержденного типа (сведения о поверке должны содержаться в ФИФ ОЕИ).

Нижние пределы диапазона измерений применяемых методов измерений удельной активности радионуклидов не должны превышать 0,001 от соответствующего значения ПЗУА.

Применяемые средства и методики измерений должны обеспечивать измерение удельной активности радионуклидов с относительной расширенной неопределенностью с коэффициентом охвата 2 не более 60% (P = 0,95).

А.3.1.3 Результаты измерений удельной активности радионуклидов фиксируют в установленном на предприятии и в методиках измерений порядке и заносят в базу данных отобранных проб РАО АС.

В результате исследований должны быть определены:

- удельные активности , Бк/г, каждого i-го радионуклида по А.2 в j-й пробе для всех проб данного типа (потока) РАО АС на момент выполнения измерений с относительной стандартной неопределенностью , %;

- диапазон (максимальное и минимальное значение удельной активности A_i, Бк/г, каждого радионуклида по п. А.2 в данном типе (потоке) РАО АС.

Для радионуклидов, не обнаруживаемых в пробах РАО АС с заданной неопределенностью, удельной активности следует приписывать значение НПИ.

А.3.2 Оценка удельной активности радионуклидов либо соотношений между удельными активностями отдельных радионуклидов может быть выполнена путем расчетно-теоретических исследований на основе:

- цепочек радиоактивного распада;

- балансовых моделей технологических процессов образования и обращения с РАО АС;

- радионуклидного состава ядерного топлива либо конструкционных материалов активной зоны и технологических сред реакторной установки с учетом процессов взаимодействия нейтронов с веществом и радиоактивного распада.

Выполнение расчетов должно сопровождаться оценкой неопределенности и валидацией на основе сопоставления с экспериментальными данными.

А.4 На основе анализа результатов измерений по А.3 с учетом данных системы учета и контроля РВ и РАО АС, а также результатов расчетно-теоретических работ (при наличии) определяют радионуклиды, содержание которых в РАО АС несущественно и которые, следовательно, можно исключить из перечня.

Анализ выполняют по А.4.1, А.4.2.

А.4.1 Для каждого радионуклида исходя из результатов экспериментальных и расчетно-теоретических работ по определению/оценке радионуклидного состава и удельных активностей радионуклидов в РАО АС, данных по учету и контролю РВ и РАО АС с учетом проектных данных устанавливают максимально возможное в данном типе (потоке) РАО АС значение удельной активности , Бк/г.

Величины отношений значений к соответствующим предельным значениям удельной активности ПЗУА_i (i = 1 ... n), Бк/г, сортируют по возрастанию:

. (А.1)

А.4.2 Последовательно включая радионуклиды (увеличивая верхний предел индекса суммирования k) в рассмотрение, выполняют оценку соблюдения критерия

. (А.2)

Значение k, начиная с которого критерий нарушается, фиксируют. Из перечня контролируемых радионуклидов исключают радионуклиды с 1-го по (k - 1)-й; перечень сокращается до (n - k) радионуклидов.

А.5 Дальнейшая оптимизация перечня, сокращенного с учетом А.4, на основе дозового критерия по 5.3 может быть выполнена по А.5.1 - А.5.5.

А.5.1 Для каждой j-й из Z исследованных проб определяют радионуклидный вектор , представляющий собой вектор из значений относительного вклада отдельных радионуклидов в суммарную удельную активность пробы :

. (А.3)

Если в j-й пробе i-й радионуклид не обнаружен, в расчетах используют соответствующее значение НПИ. Для относительной стандартной неопределенности измерений при этом принимают значение 30%.

А.5.2 Для всех радионуклидов в перечне рассчитывают среднее взвешенное по всем Z исследованным пробам значение относительного вклада радионуклида в удельную активность пробы по формуле

где - относительная стандартная неопределенность результата расчета вклада i-го радионуклида в суммарную удельную активность j-й пробы, вычисляемая по формуле

Значения v_i формируют радионуклидный вектор данного типа (потока) РАО .

А.5.3 Определяют период времени, в течение которого данный тип (поток) отходов является радиоактивным T_РАО лет, путем численного решения уравнения:

, (А.6)

где - максимальное возможное исходя из технологического процесса образования значение суммарной удельной активности радионуклидов для данного типа (потока) РАО, Бк/г;

- постоянная распада радионуклида i в ТРО, год^-1;

ПЗУА_i - предельное значение удельной активности радионуклида i, Бк/г.

При необходимости значения вкладов радионуклидов v_i должны быть откорректированы с учетом образования радионуклидов за счет распада материнских радионуклидов.

Значение может быть определено исходя из установленной для данного типа (потока) РАО наибольшей допустимой категории по удельной активности в соответствии с алгоритмом по А.5.3.1 - А.5.3.4.

А.5.3.1 На основе радионуклидного вектора определяют значения вклада групп радионуклидов в суммарную удельную активность V_i, отн. ед.:

V₁ = v_тритий - вклад трития,

ГОСТ Р 59968-2021. Национальный стандарт Российской Федерации. Радиоактивные отходы атомных станций. Определение радиационных характеристик для передачи на захоронение - вклад бета-излучающих радионуклидов [суммирование выполняют по бета-излучающих (исключая тритий) радионуклидов];

- вклад альфа-излучающих радионуклидов [суммирование выполняют по альфа-излучающих (исключая трансурановые) радионуклидов];

ГОСТ Р 59968-2021. Национальный стандарт Российской Федерации. Радиоактивные отходы атомных станций. Определение радиационных характеристик для передачи на захоронение - вклад трансурановых радионуклидов (суммирование выполняют по n_тр трансурановых радионуклидов).

А.5.3.2 Исходя из установленных для рассматриваемых РАО максимальных граничных значений по удельной активности следующих групп радионуклидов:

- тритий , Бк/г,

- бета-излучающие (исключая тритий) , Бк/г,

- альфа-излучающий (исключая трансурановые) , Бк/г,

- трансурановые радионуклиды , Бк/г,

определяется набор параметров [i = 1...4, индекс 1 соответствует тритию; 2 - бета-излучающим (исключая тритий); 3 - альфа-излучающим (исключая трансурановые); 4 - трансурановым радионуклидам] по следующей формуле:

А.5.3.3 Определяют индекс группы радионуклидов z_max, соответствующий максимальному значению параметра по формуле:

. (А.8)

А.5.3.4 Рассчитывают максимальное возможное значение суммарной удельной активности радионуклидов для данного типа (потока) РАО , Бк/г, по формуле

где и - максимальное граничное значение удельной активности и вклад радионуклидов для группы радионуклидов с максимальным значением параметра .

А.5.4 Выполняют оценку соблюдения дозового критерия в период времени, в течение которого данный тип (поток) отходов является радиоактивным ([t₀; t₀ + T_РАО], где t₀ - момент времени, лет, соответствующий проведению характеризации РАО (t₀ = 0 лет).

А.5.4.1 Для этого в периоде времени [t₀; t₀ + T_РАО] выделяют последовательных момента времени, лет:

Для расчетов рекомендуется применять значение не менее 30.

А.5.4.2 Для каждого момента времени t, лет, (при ) проводят процедуру по А.5.4.2.1, А.5.4.2.2.

А.5.4.2.1 Для каждого i-го радионуклида рассчитывают отношения удельной активности, Бк/г, в момент времени t, лет, к соответствующему значению ПЗУА, Бк/г (индекс РАО по i-му радионуклиду в момент t) по формуле

. (А.11)

Значения I_i (i = 1 ... m) сортируют по возрастанию:

I₁ <= I₂ <= .... <= I_m. (А.12)

А.5.4.2.2 Последовательно включая радионуклиды (увеличивая верхний предел индекса суммирования k) в рассмотрение, выполняют оценку соблюдения критерия

. (А.13)

Значение k, начиная с которого критерий нарушается, фиксируют. В результате для момента времени t из перечня контролируемых радионуклидов могут быть исключены радионуклиды с 1 по (k - 1).

А.5.4.3 В результате выполнения процедуры получают набор радионуклидов {R_l}, которые в отдельные моменты времени соответствуют критерию для исключения из перечня контролируемых. Список радионуклидов {R_искл}, исключаемых из перечня контролируемых, формируют из радионуклидов, для которых критерий выполняют во все моменты времени, т.е. как пересечение множеств {R_l}:

. (А.14)

А.5.5 Итоговый перечень получают путем исключения из перечня по А.4 радионуклидов, определенных по А.5.4.3. Перечень включает все радионуклиды, значимые для обеспечения безопасности при обращении сданным типом (потоком) РАО, подлежащие контролю при характеризации РАО и указываемые в паспорте РАО.

А.6 В целях определения класса РАО перечень по А.5 может быть сокращен путем исключения z радионуклидов, не являющихся представительными с точки зрения долговременной безопасности и не дающих существенный вклад в дозу после закрытия ПЗРО, для которых выполняют критерий

где t_ПЗРО - момент времени, соответствующий закрытию ПЗРО (в случае, если ПЗРО для данных РАО не определено, либо не определен период до его закрытия в качестве t_ПЗРО, рекомендуется использовать значение (t₀ + 100) лет).

Применение критерия выполняется аналогично А.5.4, А.5.5. В результате формируют перечень радионуклидов, учитываемых при определении класса РАО для захоронения.